10月3日，2023年諾貝爾物理學(xué)獎揭曉。2023年諾貝爾物理學(xué)獎授予阿秒激光領(lǐng)域的三位物理學(xué)家，他們?yōu)槲覀儙砹颂剿魑⒂^世界的新工具。人類如何一步步突破最短脈沖？來看它的前世今生。

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光是最重要的物理現(xiàn)象之一，一個閃光過程，可以描述為一個光脈沖。對于相干光，由于其所包含的各光譜成分（不同顏色的光）具有相干性，各成分的相位差是固定的，因此可以實現(xiàn)脈沖的調(diào)制和壓縮，從而獲得持續(xù)時間極短的相干光脈沖，突破機械和電子快門的限制，成為創(chuàng)造極限物理時間尺度的真實載體。

1960年，美國休斯飛機公司下屬休斯實驗室的物理學(xué)家梅曼（Theodore Harold "Ted" Maiman，1927–2007）搭建了世界上第一個相干光源——一臺閃光燈泵浦的紅寶石（摻鉻的三氧化二鋁晶體）激光器，輸出波長是694.3納米。這是一臺最簡單的平行平面腔單頻（單色）激光，脈沖寬度在微秒量級。這臺激光器的重要性在于它是一種基于完全不同物理過程的嶄新光源，其相干性是愛迪生的鎢絲燈泡所不具備的。盡管在剛出現(xiàn)時，激光被稱為“尋找應(yīng)用的工具”（a solution looking for a problem），但不久就變得無處不在了，從科研、工業(yè)和軍事到通訊、娛樂和藝術(shù)，以及我們的日常生活—在你的影碟機里就有至少一臺激光器、超市收款臺掃商品條碼的機器也是激光。

激光剛剛出現(xiàn)，人們就迫不及待地要把脈沖做短，一方面是對超快現(xiàn)象研究的興趣，另一方面則是對高峰值功率的追求——在平均功率相同的條件下，脈沖越短對應(yīng)峰值功率越高。70年代人們把激光脈沖寬度做到了皮秒量級。到80年代隨著鈦寶石做為一種激光介質(zhì)、以及克爾透鏡鎖模和啁啾脈沖放大等技術(shù)的出現(xiàn)，人們不僅獲得了飛秒級的激光脈沖，并可以將脈沖能量有效放大。到現(xiàn)在，鈦寶石振蕩器可以獲得脈寬小于5飛秒的輸出，而放大器則可以輸出能量超過330焦耳，壓縮后脈寬21飛秒，從而峰值功率超過10拍瓦（拍瓦=1015瓦特）的脈沖（2017年上海光機所）。相比之下，三峽水電站的總裝機容量（最大輸出功率）是2240萬千瓦（2.24×1010瓦）。也就是說，激光的峰值功率大約可以是三峽水電站最大輸出功率的5萬倍。

這樣的超短激光脈沖就為我們提供了一種可以對微觀世界里的粒子進行觀察的閃光燈。如果我們利用探測器記錄對應(yīng)于一系列激光脈沖中每個脈沖的微觀狀態(tài)或粒子運動的一系列現(xiàn)象，比如光譜、吸收、熒光、粒子動量或能量等，就相當(dāng)于給它們拍了一系列高速攝影的照片。我們可以通過這些照片觀察微觀狀態(tài)變化或粒子運動，從而研究微觀世界現(xiàn)象。從時間尺度上講，晶體中晶格的振動、化學(xué)反應(yīng)、或是分子的轉(zhuǎn)動對應(yīng)于皮秒或更長時間，可以用皮秒激光脈沖來觀測；化學(xué)鍵或小分子的振動則發(fā)生在飛秒量級；而更快的電子運動，就需要阿秒脈沖才能分辨?；诿}沖激光的現(xiàn)代超快光學(xué)就是沿著這條軌跡發(fā)展起來的。

圖1：微觀運動的時間尺度。

我們在日常生活中接觸到的物理（和化學(xué)）現(xiàn)象，除去引力（重力）作用，絕大多數(shù)都是基于電磁相互作用。比如固體中的電聲子散射、等離激元、超導(dǎo)相變；原子分子中的電子躍遷和電離；化學(xué)和生物反應(yīng)中化學(xué)鍵的斷裂和形成；尤其是光與物質(zhì)的相互作用，例如光電效應(yīng)、各種吸收和輻射、包括激光本身；等等。這些現(xiàn)象的終極物理基礎(chǔ)都是帶電粒子的相互作用及其運動。電子是常見的帶電粒子中質(zhì)量最小的，比質(zhì)子或原子核要小三個數(shù)量級，因此在物理過程中電子的響應(yīng)速度要比原子分子和晶格結(jié)構(gòu)快得多；這也是為什么電子運動和電子關(guān)聯(lián)是多電子體系中最基礎(chǔ)最核心的物理過程。我們在皮秒或飛秒尺度下觀察到的晶格和分子運動其實發(fā)生在電子的運動之后，是電子運動的結(jié)果。就好像我們看到城樓上旗幡招展，以為是幡在動，其實是風(fēng)在動。電子就是吹動旗幡的風(fēng)，是電磁相互作用中首先響應(yīng)，并推動其它運動的原因。例如，在雙原子分子的分解過程中，首先是外層電子吸收光子后躍遷到不穩(wěn)定的高能量狀態(tài)；然后這一躍遷促使分子中的兩個原子向相反方向運動最終分離。因此，要想真正透徹地了解這些物理現(xiàn)象，就必須研究電子的超快運動。

但是電子運動的時間尺度是比飛秒還快的阿秒量級?，F(xiàn)有最快的飛秒脈沖（大約0.5到1.5飛秒），其光譜已經(jīng)覆蓋從紅外到紫外波段。由于從紅外到可見再到紫外各個光波段的產(chǎn)生、傳播、色散及其補償?shù)奶匦?、方法和技術(shù)都有很大區(qū)別，以此光譜為中心進一步展寬以求獲得短至0.1飛秒（100阿秒）左右的相干光脈沖從技術(shù)上講是幾乎不可能的。從另一個角度看，中心波長在可見到近紅外波段的光周期在1至3飛秒左右，0.1飛秒的脈沖就意味著一個十分之一周期的脈沖，這也幾乎是不可能實現(xiàn)的。唯一的辦法是將整個光譜向短波方向移動到深紫外甚至X射線波段。

圖2：典型高次諧波光譜

這其實也不容易，波長越短對應(yīng)光子能量就越高，常見的原子內(nèi)電子或振動能級已經(jīng)不能做為激光的躍遷能級而滿足要求了，同時例如等離子體或擺動器中的高能電子做為光放大介質(zhì)又存在難度高、價格更高的問題。因此解決方案仍然要依靠現(xiàn)有的超快激光。隨著激光脈沖能量的提高，再經(jīng)過光學(xué)聚焦，焦點處的功率密度，也就是電場強度就逐漸提高到可以和原子內(nèi)部束縛電子的庫侖場相比擬了。在這種條件下，電子就可以掙脫原子核的束縛進入自由態(tài)，就是電離了。

在激光剛剛問世不久的1963年，美國俄亥俄州立大學(xué)的E. K. Damon和R. G. Tomlinson以及聯(lián)合飛行器實驗室的R. G. Meyerand, Jr.和A. F. Haught就分別利用紅寶石激光器進行了氣體電離的實驗。1965年蘇聯(lián)科學(xué)院列別捷夫物理研究所的L. V. Keldysh提出了隧穿電離的理論。隧穿是說電子好像穿過隧道一樣從原子里跑出來。

1979年法國賽克勒中心的P. Agostini等人觀察到了閾上電離現(xiàn)象。閾上電離是指電離出來的電子的能量相當(dāng)于幾倍至幾十倍激光光子的能量。這些工作，隨著激光器的發(fā)展，發(fā)展出了強場電離這一領(lǐng)域，專門研究原子分子在強激光場中電離的各種現(xiàn)象。

到1988年，法國原子和表面物理研究所的M. Ferray和A. L'Huillier等人觀察到強激光照射原子時產(chǎn)生的高次諧波光譜，就是梳齒形狀的一系列尖峰，每個尖峰里的光子能量是激光光子能量的幾倍、甚至幾十倍；相鄰尖峰之間的差別通常是兩個激光光子能量。這在激光中被稱為高次諧波。最常用的鈦寶石飛秒激光的波長是800納米，光波振蕩的周期為2.67飛秒，對應(yīng)的光子能量是1.55電子伏特（electron volt，eV）；其65次諧波的光子能量是100電子伏特，波長12.4納米，已經(jīng)接近紫外光（10–400納米）的最短波長，稱為極紫外波段（XUV），對應(yīng)的光波振蕩周期只有41阿秒，正是產(chǎn)生阿秒脈沖的理想波段！

圖3：阿秒脈沖產(chǎn)生的三步模型。（A）原子的庫侖場和其中的電子；（B）在強激光場作用下發(fā)生隧穿電離，電子離開原子；（C）脫離原子的電子在強激光場中加速，獲得能量；（D）電子回到原子中，在激光場中獲得的能量以一個極紫外光子的形式釋放出來。

其實早在1987年，蘇聯(lián)科學(xué)院約費物理技術(shù)研究所的M. Yu. Kuchiev就已經(jīng)提出了原子外層電子在激光場中電離后的二次散射的兩步模型來解釋閾上電離產(chǎn)生的光電子為什么能量那么高。1993年，美國勞倫斯˙利弗莫爾和布魯克海文國家實驗室的K. J. Schafer，B. Yang，L. I. DiMauro和K. C. Kulander也提出了多次散射的兩步模型，就是初始電離和電子在激光場中的加速。由于激光場是交變電場，當(dāng)電場方向改變時，電子就有可能飛回到被電離的原子（離子）附近。

據(jù)此他們一并解釋了閾上電離和高次諧波。同年稍晚，加拿大國家研究委員會的P. B. Corkum詳細闡述了強場電離的半經(jīng)典三步模型，頭兩步仍然是電離和電子在激光場中的加速，由于激光場的加速效應(yīng)，電子帶有很高能量。而根據(jù)第三步的不同解釋了緊密相關(guān)的三種現(xiàn)象。

一種是雙電子電離，就是第一個電離出來的電子回到離子附近時又撞出了第二個電子。

第二種是彈性散射，其實就是閾上電離，電離出來的電子并沒有和離子再次發(fā)生能量交換，順便解釋了高能量的閾上電離。

第三種是電子與離子復(fù)合成原子，而電子攜帶的能量變成一個光子釋放出來，這就是高次諧波光子。

當(dāng)我們用飛秒激光轟擊惰性氣體，這樣的電離—加速—與離子復(fù)合的三步過程在激光的每半個光周期中發(fā)生一次，大量參與反應(yīng)的原子輻射出的高次諧波光子就形成一個光脈沖。由于飛秒激光的半個光周期是一個到幾個飛秒，而且極紫外波段的光譜可以支持超短脈沖，因此所產(chǎn)生的高次諧波光脈沖就到了亞飛秒或者說阿秒時間尺度。通常使用的飛秒激光脈沖包含幾個到幾十個光周期，就會產(chǎn)生幾個到幾十個阿秒脈沖。

當(dāng)我們觀測光譜時，這一串阿秒脈沖發(fā)生光譜干涉現(xiàn)象，就形成了梳齒形狀的高次諧波光譜。三步模型對這一系列物理現(xiàn)象，尤其是高次諧波的解釋，勾畫出了一個完整直觀的物理圖像，成為高次諧波和阿秒光學(xué)的原始理論基礎(chǔ)。由于孤立阿秒脈沖（每個激光脈沖只產(chǎn)生一個阿秒脈沖而非高次諧波對應(yīng)的一串脈沖）對于超快測量的重要性，Corkum和N. H. Burnett，M. Y. Ivanov于次年又提出了從高次諧波的阿秒脈沖串中提取出一個孤立阿秒光脈沖的理論和方法。自此，阿秒光學(xué)的大幕就拉開了！

圖4：阿秒脈沖的脈沖寬度隨年度的變化，43阿秒是最短相干光脈沖的最新世界紀(jì)錄。

應(yīng)該說在二十世紀(jì)的最后幾年人們已經(jīng)明確高次諧波就是一串阿秒脈沖，但是真正在實驗中測量脈沖寬度，從而確認阿秒結(jié)果，則是幾年后的二十一世紀(jì)了。2001年法國賽克勒中心和高等國立技術(shù)研究中心聯(lián)合荷蘭原子分子物理研究所的H. G. Muller等人首先利用40飛秒的鈦寶石激光轟擊氬氣產(chǎn)生13到19階的高次諧波，測量了單脈沖寬度為250阿秒的脈沖串。同年，奧地利維也納技術(shù)大學(xué)F. Krausz的小組與Corkum及德國比勒菲爾德大學(xué)合作，利用鈦寶石激光經(jīng)非線性壓縮器輸出的7飛秒激光脈沖在氖氣中產(chǎn)生高次諧波并選出光子能量90電子伏特左右（波長約14納米）的一段光譜，測量結(jié)果顯示這是一個大約600阿秒的脈沖。2004年Krausz小組又利用5飛秒的驅(qū)動激光結(jié)合阿秒條紋相機測量了脈寬為250阿秒的孤立脈沖。這幾個實驗終于突破了飛秒的界限，把人們在超短激光脈沖和超快光學(xué)研究領(lǐng)域的能力推進到了阿秒量級。

2006年意大利超快超強光學(xué)國家實驗室的M. Nisoli的小組將脈寬進一步縮短到了130阿秒。2008年，已經(jīng)搬到德國馬普量子光學(xué)所和慕尼黑大學(xué)的Krausz小組獲得了80阿秒的孤立脈沖。2012年美國中佛羅里達大學(xué)常增虎教授的小組獲得了67阿秒的孤立脈沖，中心光子能量90電子伏特，全光譜覆蓋了55到130電子伏特（波長22到9.5納米）。2013年，我國中科院物理所魏志義研究員的小組使用3.8飛秒的驅(qū)動脈沖獲得了160阿秒的孤立脈沖，是國內(nèi)阿秒脈沖的唯一實驗結(jié)果。

在67阿秒的結(jié)果保持了長達5年之久的世界紀(jì)錄后，2017年7月由中國科學(xué)院物理研究所在西安主辦的第六屆國際阿秒物理會議上，美國常增虎教授和瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院的H. J. W?rner的研究小組才分別報道了更短的脈沖。在此后常教授小組于8月份發(fā)表了正式論文，他們使用脈寬12飛秒、中心波長1.7微米的紅外激光作驅(qū)動光源獲得了53阿秒的孤立脈沖，中心光子能量為170電子伏特（波長7.3納米），刷新了自己保持的前世界記錄，并且第一次將阿秒脈沖的光子能量提高到100電子伏特以上。2個月后在瑞士小組發(fā)表的論文中，他們使用與常教授研究組類似的驅(qū)動光源，只是脈沖能量比較低，因此產(chǎn)生的阿秒脈沖中心能量只有100電子伏特，但是其光譜形狀較好，脈寬僅僅43阿秒，成為最新的相干光脈沖世界紀(jì)錄！

阿秒是目前人類掌握的最短時間尺度，一阿秒之于一秒相當(dāng)于一秒之于宇宙壽命。目前在實驗室能夠?qū)崿F(xiàn)的阿秒脈沖在100阿秒量級，如果進一步推進到10阿秒，就應(yīng)該能夠完全勝任對電子超快運動的研究了。對于基于電磁相互作用的物理現(xiàn)象，10阿秒大概可以被當(dāng)成一個終極的超快時間指標(biāo)了！

相干光脈沖從飛秒進步到阿秒，不單是時間尺度的簡單進步，更重要的是將人們研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)的能力，從原子分子運動推進到了原子內(nèi)部，可以對電子運動和關(guān)聯(lián)行為進行探測，從而引發(fā)了基礎(chǔ)物理研究的重大革命。精密測量電子的運動，實現(xiàn)對其物理性質(zhì)的理解，進而控制原子內(nèi)電子的動力學(xué)行為是人們追求的重要科學(xué)目標(biāo)之一。有了阿秒脈沖，我們就能測量甚至操縱單個微觀粒子，進而對微觀世界，也就是一個被量子力學(xué)主宰的世界，進行更基礎(chǔ)更具有原理性的觀察和描述。

例如，我們可以用阿秒脈沖去跟蹤化學(xué)反應(yīng)中的電子，去了解甚至操控反應(yīng)的進程。也可以仔細觀察光電池和納米結(jié)構(gòu)中的電子，尋找更高效的太陽能電池和更結(jié)實的納米纖維。或者用阿秒激光度量超導(dǎo)體中的電子對，去尋找揭開超導(dǎo)秘密的鑰匙。如果我們有一把阿秒激光“鑷子”，那么儲存和操作量子計算機中的電子和光子就可能夢想成真。而類似的一把“鑷子”也可以用來分析DNA和蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu)和行為，或是把藥物放進生病的細胞，那么癌癥和其他的疑難雜癥就有可能被治愈。阿秒光學(xué)會逐漸拓展到阿秒物理學(xué)、阿秒化學(xué)、阿秒電子學(xué)等等。

但是，在阿秒光學(xué)中最大的問題之一是阿秒脈沖的能量非常低。通常實驗室中使用的飛秒激光脈沖中有大約一萬萬億（1016）個光子，但是所產(chǎn)生的阿秒脈沖只有大約一千萬個（107）光子。這樣的脈沖不僅無法產(chǎn)生非線性光學(xué)效應(yīng)或者激發(fā)哪怕是雙光子電離這樣的最低階的多光子過程，即使是在屬于線性光學(xué)范疇的光譜或光電子測量的實驗中也面臨積分時間長、信噪比低的問題。

基于阿秒光學(xué)的發(fā)展前景和高能量阿秒脈沖的重要性，我國科技部、自然科學(xué)基金委員會和中國科學(xué)院都投入了重點資金開展研究工作?？萍疾拷衲陠拥膰抑攸c研發(fā)計劃《超短脈沖、單頻及中紅外激光材料與器件關(guān)鍵技術(shù)》項目中就包括課題《高通量阿秒激光裝置及先進驅(qū)動源關(guān)鍵技術(shù)研究》，目的是研究和探索獲得高能量阿秒脈沖的理論和技術(shù)方法，同時帶動國內(nèi)廣泛開展阿秒光學(xué)的前沿研究和推動阿秒光學(xué)在各個科研領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。這些研究的開展不僅能使我們有機會對阿秒脈沖的產(chǎn)生過程有更深入的理解，更高的脈沖能量也可以推動阿秒脈沖成為功能更多樣化、應(yīng)用領(lǐng)域更廣泛的超快光源！

原標(biāo)題丨《2023物理諾獎：阿秒脈沖的前世今生》

作者丨趙昆 魏志義（中科院物理所光物理重點實驗室）

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